Pada 2005, ia kembali ke Sumatra Utara (Sumut), kampung halamannya. Lalu ia menjadi Panit Ditresintel Polda Bali, sebelum menjabat Kapolsek Medan Baru pada 2007.

Lalu tahun 2008, ia menjabat sebagai Kasat Intelkam Polrestabes Medan. Pada tahun 2010, Donald diangkat menjadi Wakapolres Pematang Siantar, dan pada 2011 menjabat Kanit 4 Subdit 2 Ditresnarkoba Polda Sumut.

Selanjutnya, pada tahun 2013 menjabat sebagai Kasubdit II Ditresnarkoba Polda Sumut, kemudian pada 2015 menjabat sebagai Kasubbagpamgiat Bagian Pengamanan Divpropam Polda Sumut.

Tahun 2016, ia menjabat sebagai Kapolres Samosir, diikuti oleh jabatan Kapolres Binjai pada 2017. Pada 2019, Donald menjabat Wadirreskrimum Polda Sumut, lalu menjabat sebagai Kabid Propam Polda Sumut pada 2020.

Pada 2021, ia menduduki posisi Analis Kebijakan Madya Bidang Paminal Divpropam Polri, dan pada 2023 menjabat sebagai Kabagstandar Rowabprof Divpropam Polri serta Kabaglitpers Ropaminal Divpropam Polri. Pada tahun 2024, tepatnya 3 Juli 2024, Donald resmi menjabat Dirresnarkoba Polda Metro Jaya.

Di dunia pendidikan, Donald lulus dari Akademi Kepolisian (Akpol) pada tahun 1997. Ia lalu menyelesaikan pendidikan di PTIK pada tahun 2004. Pada tahun 2014, Donald berhasil lulus dari Sespimmen, dan pada 2022 menyelesaikan program Sesko TNI.

Donald Simanjuntak menamatkan pendidikan dasar di SD Swasta St Thomas, kemudian melanjutkan ke SMP Swasta Santo Thomas.